Auf jeden fall. Pythagorio, Vathy, Kokkari und Karlovassi würde ich mit dem Linienbus ansteuern, mit dem Auto dorthin fahren, wo man mit dem Bus gar nicht oder nur schlecht hinkommt. Welche Ziele sich lohnen, seht ihr im Marco Polo oder im DuMont Direkt-Reiseführer
Naxos oder Paros (jeweils die Inselhauptstädte) wären da ideal. Auch Paleochora oder Georgioupolis (dort aber auf keinen Fall im Ortsteil Kavros) auf Kreta kann ich empfehlen.
Ein Moped reicht zu zweit vollkommen aus. Nur für eine Fahrt in den äußersten Osten der Insel solltet ihr euch besser einen Jeep mieten. KOstet zwar einiges, macht aber auch viel Spaß.
In die nahen Städte Chania und Rethimnon solltet ihr mit dem Linienbus fahren, dann habt ihr auch keine Parkplatzprobleme. Mit dem Mietwagen könntet ihr die schöne Hablinsel Apokoronas erkunden, die gleich bei Georgioupolis beginnt: schöne Dörfer wie Vamos, eine Glasbläserei bei Kokkino Chorio, gute Badestrände in Kalyves. Eine kurze Tour könnte euch zum Kloster Arkadi, zu den Ausgrabungen des antiken Eleftherna und ins Töpferdorf Margarites bringen. Und einmal solltet ihr eine längere Tagestour an die Südküste unternehmen, vielleicht nach Plakias und Preveli oder nach Agia Galini und Matala.